ALFASTRÅLANDE NUKLIDER

Kvantifiering av aktinider i avfallet görs på det sätt som gjorts i denna rapport för aktiverings- produkterna och cesiumisotoperna ovan. Denna uppskattning görs rutinmässigt vid kraftverken och rapporteras till SKB. Någon bättre metod att göra denna kvantifiering har inte hittats. Frå- gan är hur denna metod kan verifieras?

Som nämnts ovan är enda signifikanta källan för aktinider upplösning av bränsle vid drift med skadat bränsle med degraderande kapsling. Denna skadetyp väcker alltid uppmärksamhet i bran- schen och de defekta stavarna undersöks som regel vid HCL (Hot Cell Laboratory) i Studsvik. Vid dessa studier fastläggs hur mycket uran som förlorats. Det finns flera effektiva metoder redan under drift att med god noggrannhet kvantifiera upplösningsraten av uran [6]. Med denna kombination av metoder har mängden förlorat uran under drift, från samtliga stationers hitillsva- rande drift, uppskattats till ca 2,2 kg [32, tabell 3]. Detta är den maximala mängden bränsle som kan ha tillförts SFR-1 från kraftverken till och med 1997. Under 1998 inträffade inga skador som givit signifikanta bidrag till aktinider i avfallet.

I tabell 10 visas den ackumulerade aktiviteten av aktinider i SFR. SKB har ställt sin aktiniddata- bas till förfogande för denna studie [29]. Grunddata till tabell 10 ges också i [32].

Vid alfaspektrometriska analyser av reaktorvattnet är Pu-239 och Pu-240, med sammanfallande sönderfallsenergier, lätta att mäta. På grund av den långa halveringstiden för U-238 (4,47 Gy) och U-235 (704 My) kommer dessa enbart undantagsvis att kunna detekteras. Då så görs har de ofta dålig räknestatistik p.g.a. den låga aktiviteten.

I avsnitt 2.4.2 ges en ekvation för omräkning av aktivitet till massa för en specifik nuklid. Tabell 10 visar att 1,16*107 Bq U-238 har tillförts SFR-1 till och med 1998. Enligt ekvation 1 representerar denna aktivitet 950 g U-238.

Tabell 10

Ackumulerad aktivitet som tillförts SFR från samtliga kraftverk och CLAB till och med 1998 [29, utdrag från SKB:s aktiniddatabas].

År U-235 U-236 Np-237 U-238 Pu-239 _Pu-240 + Am-241_Pu-238 + Am-243 Cm-243 Cm-244

<1987 0,00E+00 0,00E+00 3,09E+06 0,00E+00 9,09E+09 1,87E+10 4,99E+07 1,51E+07 4,32E+07 1988 2,82E+05 1,30E+06 9,33E+06 5,30E+06 1,08E+10 2,17E+10 5,34E+07 2,01E+07 1,00E+09 1989 1,24E+06 1,72E+06 1,26E+07 5,83E+06 1,14E+10 2,27E+10 6,06E+07 2,20E+07 1,50E+09 1990 2,02E+06 2,37E+06 1,72E+07 6,44E+06 1,18E+10 2,49E+10 6,16E+07 2,21E+07 2,63E+09 1991 4,75E+06 2,75E+06 4,91E+07 9,76E+06 1,24E+10 2,62E+10 6,24E+07 2,21E+07 3,74E+09 1992 7,14E+06 3,48E+06 5,94E+07 1,11E+07 1,26E+10 2,70E+10 6,40E+07 2,21E+07 4,05E+09 1993 7,24E+06 3,48E+06 5,99E+07 1,12E+07 1,29E+10 2,80E+10 6,52E+07 2,21E+07 4,77E+09 1994 7,24E+06 3,48E+06 5,99E+07 1,12E+07 1,35E+10 2,94E+10 6,70E+07 2,21E+07 7,03E+09 1995 7,35E+06 3,48E+06 6,08E+07 1,14E+07 1,37E+10 3,01E+10 6,73E+07 2,21E+07 7,93E+09 1996 7,35E+06 3,48E+06 6,08E+07 1,14E+07 1,39E+10 3,09E+10 6,74E+07 2,21E+07 8,84E+09 1997 7,35E+06 3,48E+06 6,08E+07 1,14E+07 1,41E+10 3,12E+10 6,74E+07 2,21E+07 8,89E+09 1998 7,55E+06 3,48E+06 6,23E+07 1,18E+07 1,44E+10 3,25E+10 6,89E+07 2,21E+07 9,93E+09

Ett alternativt sätt att göra en massuppskattning är att använda Pu-239. Denna och Pu-240 kan kvantifieras med mycket god mätstatistik. Dessutom kan mycket låga halter detekteras. För denna beräkning måste dock bidraget från Pu-240 till den gemensamma energitoppen subtrahe- ras. I 11 visas mängden i g/patron och aktiviteterna för Pu-239 och Pu-240 som funktion av utbränningen. Dessa data kommer från ORIGEN-S-analysen i bilaga A.

De flesta bränsleskador med uranupplösning har oftast inträffat under första bestrålningsåret. Om vi (konservativt) antar att allt bränsle upplösts vid utbränningen 13 MWd/kgU är, enligt tabell 11, andelen Pu-239 57 % och andelen Pu-240 43 % av total uppmätt summaaktivitet, 1,44*1010, se tabell 10. Enligt ekvation 1 motsvarar detta en massa på 3,57 g för Pu-239 i SFR-1 till och med 1998. Tabell 11 visar att vid utbränningen 13 MWd/kgU är relativa mängden Pu- 239 i bränslet 0,41 %. Detta indikerar att 870 g bränsle lösts upp. Osäkerheten i denna kvantifie- ring beror på utbränningen av bränslet då andelen Pu-239 kan variera från ca 0,4 % efter en första driftcykel till 0,5 % under andra. Med detta i åtanke varierar mängden upplöst bränsle som tillförts SFR1 mellan ca 700 och 900 g.

Det bör noteras att det inte var så länge sedan bränslets slututbränning var 25–30 MWd/kgU varför utbränningen 13 MWd/kgU under första driftcykeln är en relativt hög ansatt utbrännings- nivå. Slutsatsen blir att det råder god överensstämmelse mellan uppskattad mängd bränsle som tillförts SFR-1 om U-238 och Pu-239 beaktas.

Ovan diskuterades att ca 2,2 kg uran hade lösts upp vid drift av samtliga kraftverk till och med 1997 [32]. Tidigare studier har visat att ca 40 % hamnar i reningsfilter, 40 % på bränslekaps- lingen och resterande 20 % på systemytor [8]. Detta stämmer väl med uppskattningen ovan att ca 870 g uran tillförts SFR-1 till och med 1998.

Tabell 11

Mängden av Pu-239 och Pu-240 som funktion av utbränningen.

Ackumulerad utbränning

(MWd/kgU) Drifttid

Pu-239

(g/patron) (vikt-%) Pu-239 (Bq/patron) Pu-239 (g/patron) Pu-240 (vikt-%) Pu-240 (Bq/patron) Pu-240

3,9 100 d 307 0,18 7,0E11 23,7 0,014 2,0E11 7,8 200 d 517 0,30 1,2E12 72,5 0,043 5,9E11 13,0 1 år 697 0,41 1,6E12 141 0,083 1,2E12 25,4 2 år 864 0,51 2,0E12 318 0,19 2,7E12 35,1 3 år 897 0,53 2,1E12 432 0,25 3,6E12 40,4 4 år 898 0,53 2,1E12 482 0,28 4,0E12 42,1 5 år 897 0,53 2,1E12 496 0,29 4,2E12

Vad händer med det uran som fastnar på kapslingen? Vid upplösning av uran sprids detta jämnt till alla patroner i härden under drift. Studier av minneseffekten av det fria uranet på härdytorna visar att detta under driftförhållande reduceras p.g.a. utbränning och att ca 20 % av bränslepa- tronerna tas ut ur reaktorn vid omladdningar [6, 32]. Avlossningen från bränslet under drift har visats vara mycket liten. Data från CLAB verifiera detta. Bidraget från CLAB till SFR av Pu- 239 och Pu-240 är totalt 7,2*107 Bq av totalt 1,44*1010, dvs. ca 0,5 %. Detta visar att det uran som sitter på kapslingen inte heller lossnar under långtidsförvaringen i CLAB. Det bör finnas i storleksordning ca 0,8–0,9 kg uran och aktinider på kapslingen på bränslet i CLAB. Uranet på kapslingen kommer att följa bränslet till djupförvaret. Det finns ingen anledning i dag att anta att detta fria uran från BWR-bränsle i större utsträckning löses i vattnet och tillförs SFR-1. Vid PWR har ca 0,4 kg bränsle lösts upp (i huvudsak vid R2) [35].

Sammanfattning av aktinidinventariet i avfall för SFR-1

Kraftverken och CLAB: Uppskattningarna ovan indikerar att rapporterade kvantiteter av aktini- der i producerat avfall stämmer väl överens med vad som verkligen tillförts SFR-1. En viktig slutsats är att den i dag använda metoden för kvantifiering av aktinider är tillförlitlig och säker. Kvantifiering av aktinider i avfall från Studsvik diskuterades allmänt i avsnitt 2.4.1.

Som diskuterats ovan kommer alfastrålare och Sr-90 att bokföringsmässigt tillföras SFR-1 det år de frigörs och mäts i reaktorvattnet. I praktiken kommer denna aktivitet att tillföras SFR-1 med några års fördröjning. Då aktuellt avfall alltid packas på samma sätt påverkar detta inte säkerhetsanalysen. Den behandlar ju samma typ av kollin på samma sätt.