URAN-233, KÄRNLADDNINGAR OCH AVANCERADE REAKTORER

I

FOA 4 Eapport C 4487-A2 Mars 1972

URAN-233, KÄRNLADDNINGAR OCH AVANCERADE REAKTORER

L Wallin

l T O B S I I I I O f l A I S T A L ? A V D I L I I I O k.

Stoekhol*

Rapporter avsedda för spridning ut an fö .•

3A utges i följande katego- rier:

FOA A-rapport. Innehåller huvudsaklig a för totalförsvaret avsedd och tillrättalaga redovisning av ett, som re

*1 avslutat, arbete. Förekom- mer som öppen (A-) och hemlig(AH-) rapport.

FOA B-rapport. Innehåller för vidare spridning avredd redovisning av Öppet vetenskapligt eller tekniskt-veten kapligt originalarbete av all- mänt intresse. Utges i FOA skriftserie "FOA Reports" eller publice- ras i FOA utomstaence tidskrift, i vilket senare fall särtryck distri- bueras av FOA under beteckningen "FOA Reprints".

FOA C-rapport. Innehåller för spridning inom och utom FOA (i vissa fall enbart inom FOA) avsedd redovisning av arbete, t ex i form av del- rapport, preliminär rapport eller metodikrapport. Förekommer som öppen (C-) och hemlig (CH-) rapport.

FOA-RAPPORTS STATUS

FOA-rapports status är att författaren (författarna) svarar för rappor- tens innehåll, t ex för att angivna resultat är riktiga, för gjorda slut- satser och rekommendationer etc.

FOA svarar - genom att rapporten godkänts för utgivning som FOA- rapport - för att det redovisade arbetet utförts i överensstämmelse med "vetenskap och praxis" på ifrågavarande område.

I förekommande fall tar FOA ställning till i rapporten gjorda bedöm- ningar etc - detta anges i så fall i särskild ordning, t ex i missiv.

FOA-RAPPORTS REGISTRERING

F r o m den 1. 7.1966 registreras FOA-rapport enligt följande exempel:

FOA 1 rapport A 1678-32(32) rapportkategori j

kod för utgivande avd (motsv) (FOA A, Moch Index - 0

1 1 2 2 3 3 4 4 P 8)

for skningsom rade till vilket rappor- ten i första (andra) hand är hänför Ii g löpnummer (inom grup- pen A-rapporter utgivna av FOA 1)

FOA StOCkholM 1971

* „....

Försvarets forskningsanstalt Avdelning 4

Stockholm 80

FOA 4 rapport C 4487-A2 Mars 1972

Blad 1

URAN-233, KÄRNLADDNINGAR OCH AVANCERADE REAKTORER Lars B Wallin

Antal blad 43

I denna rapport diskuteras problem vid framställning av uran-233 och dess för- och nackdelar jämfört med uran-235 och plutonium-239 som fissilt material i kärnladdningar. Ett svar söks på frågan om varför uran-233 inte (såvitt känt) använts i kärnladdningar, och i sambrnd med detta skisseras kärnvapenutvecklingen i USA under kriget. Slutsatsen är att valet av fissila material främst be- tingats av dålig kunskap om grundläggande data och av produk- tionsmöjligheterna. När problemen med uran-235 cch plutonium-239 bemästrats, saknades, bl a av kostnadsskäl, anledning att ställa om produktionen till uran-233. Uran-233 kan dock tänkas erbjuda vissa fördelar för eventuella framtida kärnvapenländer. Till- gången på uran-233 kommer att öka när reaktorer som drivs på uran-233-torium cykeln tas i bruk, I rapportens sista del ges en översikt av läget för några sådana reaktortyper, och reaktor- utvecklingens betydelse för den framtida tillgången på uran-233 berörs. Avslutningsvis ges några exempel på toriumcykelns bety- delse i några nationella kärnenergiprogrcan, och i bilager pre- senteras tabeller över existerande toriumreserver och över pro- duktionen av toriummineral.

Uppdragsnummer; A2 12

'•'4

Nyckelord; Reaktorer, kärnvapen, uran, torium Rapporten utsänd till;

Fst, MJE, AB Atomenergi (3 ex), UD (u Ericsson), FÖD (J Prawitz), BMU, KMU, FOA GD, FOA 2, FOA P

FOA 4; 410, 42, 421 (2 ex), 43 (2 ex), 46, *62 (2 ex), 463 (12 ex), 47, 48, 49

INLEDNING

FRAMSTÄLLNINGSMETODER FÖR URAN-23'5

^ö£O£eniii^a Uran-232 Uran-234

URAN-233 RELATIVT URAM-235 OCH PLUTONIUM-239 I KÄRNLADDNINGAR JCärn^, oph. liGutj^onfjrs^kjil^Rjca^s^rijgunkter

a^erials/njpu.n _ajä i^ljogi^sjca^pi

ramsta.l^nin£SS Sammanfattning

VARPOR UHAN-235 OCH PLUTONIUM-239?

REAKTORUTVECKLINGEN OCH DBSS KONSEKVENSER FÖR TILLGÄNGEN PÅ bRAN-233

^ e ^ k j t o ^ u t v e c k l i n ^ e i i MSR

HTGR

Lätt- och tungvattenreaktorer

^o^iwnjDjch^nat Sammanfattning

SLUTSATSER

6 6 6 8 10 10 16 19 22 23 25 28

28 30 30 32 32 34 35

BILAGOR

Toriumförekomster Toriumproduktion Tabeller och figurer

Produktion av uran-233 Sönderfall av uran-232

Isotopeaioraansättning på "uran-233" från Savannah River Isotopsammansättning på "uran-233" från HTGR ined Pu-Th bränsle

6 7 9 9

1

Tabeller och figurer (fortsättning)

Isotopsaramansättning på Muran-233" från HTOR med åter- cyklat U-Th bränsle

Sönderfallsdata för några uran- och plutoniumisotoper 233 ?3R 23^Q

Neutronfysikaliska data för U, 11 och Pissionstvärsnitt och T) som

funktion av neutronenergin

för n Pissionsdata « Kritikalitetsdata » 233 239 Fissionsproduktutbyte för U och * Pu

Påser, densiteter, värmeutvidgning och kristallstruktur för U och Pu

Längdutvidgning för U och Pu

Egenskaper vid bearbetning, U och Pu

Maximal tillåten koncentration i luft för några uran och plutoniumisotoper

Y-doshastighet från uran-233 förorenat med uran-232 Maximal tillåten bearbetningstid för uran-233 för olika dosnivåer

Doshastigheter för spontana fissionsneutroner från uran och plutonium

Produktion av uran-233 i Port St. Vrain reaktorn Monazitproduktion i ieke-kommunistiska världen

Indiska kärnenergistrategin

11 11 11

12 12 15 16 16 18 19 20 20 21 32 32

33

Läsråd

Då det bakgrundsmaterial som ges i denna rapport är onöciigc de- taljerat för vissa läsares behov, har de viktigaste argumenten och konklusionerna sammanfattats efter de större avsnitten. Den mindre tekniskt intresserade läsaren kan därför inskränka sig

till att läsa följande avsnitt Introduktionen sid 4 - 5 Sammanfattningen sid 23-24

Avsnittet "Varför uran-235 och plutonium-239?":inledningen samt sid 27-28 Sammanfattningen sid 34

Slutsatserna sid 35-36

och referera till den mera utförliga diskussionen vid behov.

* t

I en FN-rapport [1] som behandlar konsekvenserna av en eventuell användning av kärnvapen samt säkerhetspolitiska och ekonomiska problem för en stat som vill utveckla sådana, anges uran-235»

plutonium-239 och uran-233 vara de tre material som lämpar sig som klyvbart material i kärnladdningar. Rapporten behandlar

emellertid inte uran-233 med motiveringen att så vitt känt ingen kärnladdning framställts av detta material.

I föreliggande rapport diskuterar jag uran-233 ur kärnladdnings*- synpunkt och försöker belysa frågan om det finns några skäl för en stat att välja uran-233 för eventuella kärnladdningar.

Stt fissilt material som tidigare inte använts i kärnladdningar har betydelse för kärnvapenmiljön om

det möjliggör kärnladdningar med speciella egenskaper, t ex mycket små laddningar eller laddningar för vilka en viss verkansform dominerar

eller det möjliggör enklare laddningskonstruktioner eller det kan framställas/hanteras lättare/billigare än uran-235 och plutonium-239

eller det blir tillgängligt i icke-kärnvapenländer.

Bndast det första kriteriet är av betydelse för kärnvapenmiljöns beroende av nuvarande kärnvapenländer, då dessa har resurser och kunntmde tillräckligt för att framställa önskat antal uran-235 tller plutoniumladdningar. Ett ämne som uppfyller något av de tre följande kriterierna kan ge ett ieke-kärnvapenland möjlighet att framställa kärnvapen även om det idag j.ate: kan göra detta med hjälp av de konventionella fissila materialen, t ex p g a för låg teknisk eller ekonomisk nivå.

Under 6O-talet har det kommit fram ett antal reaktortyper ar- sedda för en bränsleoykel baserad på uran-233 och torium, och mycket tyder på att åtminstone en av dessa reaktortyper, en

heliumkyld termisk reaktor , har gcda chanser att slå igenom i en nära framtid. Ett intresse för uran-233-toriumcykeln har också avspeglats i flera studier av användning av denna cykel i tung- och lättvattenreaktorer. Bland annat har flera u-länder, främst Indien, visat intresse för denna bränslecykel.

Då en eventuell utveckling mot reaktorsystam baserade på torium- cykeln skulle medföra en väsentlig ökning av tillgången på

uran-233, är en jämförelse ur kärnladdningssynpunkt mellan å ena sidan detta material och å andra sidan de etablerade kärn- laddningsmaterialen uran-235 och plutonium-239 befogad.

Eftereom studiens slutsats är att uran-233, jämfört med uran-235 och plutonium-239> väsentligen förefaller ha fördelar som klyv- bart material i en kärnladdning, främst ur neutronfysikaliBk men också ur andra synpunkter, ställer sig frågan varför plutonium-239 och - i vise utsträckning - uran-235 har föredragits i praktiken.

Ett försök görs att finna svaret på denna fråga.

Som en grund för en bedömning av omfattningen av den framtida produktionen av uran-233 presenteras en översikt dels av den relevanta reaktorfysikaliska utvecklingen, dels av några av de mera substantiella nationella programmen för toriumcykelut- nyttjande.

Rapporten inleds med en redogörelse för framställningsmetoder för uran-233•

* High Temperature Gas Cooled Reactor, HTR eller HTGR, också THTR förBtorium Hoch Temperatur Reaktor. Se sid

•* Ofta förkortat till 'toriumcykeln'

Uran-233 framställes genom neutronbestrålring av torium-232

a)för grundtillståndet resp isomeren

Kärnreaktioner vid bestrålning av torium-232 (förorenat med torium-230) i reaktor. Obs angivna tvärsnitt är i allmänhet

*effektiva* tvärsnitt för ett reaktorspektrum och är endast approximativa.

Detta kan ske antingen genom breeding i reaktorer med en härd av torium och höganrikat (93 % uran-235) uran alternativt uran-233 eller plutonium-239> eller genom bestrålning i speciella produk- tionsreaktorer. Vid bestrålningen bildas också mindre mängder av andra uranisotoper. Problem i samband med detta diskuteras nedan.

Uran-232

Neutroner med en energi > 6,3 MeV kan åstadkomma (n. 2n) -reak- tioner i torium-232, som därigenom omvandlas till toritun-231•

Som framgår av figuren ovan leder detta till uppkomst av uran-232 via neutroninfångning i protoaktinium-231, erhållet genom 8-

sönderfall av torium-231• Den senare nukliden kan också bildas genom fissionsgammainducerade (\, n) reakUoner i torium-232 eller genom neutroninfångning i eventuellt förekommande torium-230.

Trots att halten uran-232 relativt halten uran-233 blir mycket låg - några till några hundra ppm vid bestrålning i termiska reaktorer hs>r detta allvarliga återverkningar på handhavandet av uran-233 material. I sönderfallskedjan för uran-232 förekommer nämligen

7

hårda gammastrålare, främst tallium-206 och vismut-212» Dessa nukli- der ger också hårda beta (1,8 resp 2,25 Mev). Mest betydelsefullt är 2,6 MeV gamniat från talliuzt-2OtJ, som enligt resultat från Los Alamos svarar för halva doshastigheten för strålning från en tunn

(0,32 cm) skiva av "uran-233" innehållande omkring 20 ppm uran-232 [2]

.

Sönderfallskedjan för uran-232

Mängden bildat uran-232 beror främst på neutronspektret och på bestrainingstidens längd samt på halten torium-230 i det bestrå- lade toriummaterialet.

För korta bestrålningstider är produktionen av uran-233 propor- tionell mot det tenniska neutronflödet, medan produktionen av uran-232 är proportionell mot det snabba neutronflödet. Låg uran-

232 halt kan därför uppnås om toriet placeras med några centimeter moderator mellan detta och reaktorbränslet, så att sannolikheten är hög att neutronerna kolliderar minst en gång med moderator- materialet innan de når toriet.

Vid lång bestrålningstid kommer en del bildat uran-233 att under- gå neutroninducerad fission. Detta medför dels en minskning av nettoproduktionen av uran-233» dels ger det upphov till ett flö- de av snabba neutroner och fissionsgamma i toriet, vilket leder till ökad produktion av uran-232.

sultat från Hanford [ 3 % Toriurn med aindre än 1 p;.. toriux-230 gav 0,77 ppm uran-252, janifört aed 11,1 ppo för to^ ,.um med 80 ppm torium-230. Höga toriura-230 halter förekommer mest i toriuia ut- vunnet ur rester från uranraffinering; Th

till U^{2 3 8}.

230 är nämligen en dotter

I en Du Pont rapp~t från 1966 diskuteras framställning av uran-233 med låg halt <-V \. an-232 [4j. Genom kort bestrålningstid och väl- vald placering av toriet kunde man vid Ha: iord och Savannah River framställa sammanlagt 400 fcg uran-233 med halter av uran-232 så låga som 5-7 ppm*. Trots att den korta bestrålnir^stiden ledde till att stora mängder toriuia måste bestrålas och behandlar kemiskt, visade det sig billigare att framställa uran ined låga halter uran- 232 än med höga. Detta berodde på att fabrikationen av de torium- element som skulle bestrålas kunde göras mycicet billig då påkämiing- arna blev låga pä g: ond av den korta bestrål,ungstiden. Författarna uppskattade att de ekonomiskt optimala ha/.ten uran-232 ligger

mellan 10 och 20 ppin. Tidigare framställt uran-233 har innehållit några få till omkring 200 ppm uran-232. (Jran-233 erhållet gtnom breeding i kraftreaktorer keener att innehålla höga halter av uran-232j enligt referens 6 kan halter på 500-800 ppm väntas i uran från en HTR vid en utbränning på 100 000MWd/t. Små mängder uran-233 med uran-232 halter i området 0,1-0,5 ppm kan erhållas också från högbestrålat bränslo om kvarvarande protoaktinium-233 separeras, exempelvis genom adsorption på Vycorglas [7]» Det se- parerade protoaktiniet får sedan 3-sönderfalla till uran-233»

Uran-234

Till skillnad från uran-232 är uran-234 inte något problem ur radiologisk synpunkt. Uran-234 i\T för dent>Ä studie av betydelse endast genom att den kritiska mausan för uran-233 ökar med hal- ten uran-234. I uran-233> framställt genom bestrålning av torium

* I en senare kampanj (1970) har man i Hanford producerat 600 kg uran-233 [ ]

i produktionsreaktor enligt den metud som bet-krivits ovan, är uran-234 halten så låg att den kan försummas. Exempelvis var isotopsaminarisättningen pä uranet i en 3ato Savannah River be- strålad toriumoxid [ 8 ] .

Urari- 233 234 23b 136 238

Viktsprocent 98,43 1,09 0.038 Uran-232 halten var 4,2 ppm.

c 0,01 0,439

Halten uran-234 i uran-233 från kraftreaktorer är däremot på grund av de långa bestrainingstiderna så hög att kritiska mas- san påverkas. Mängden uran-234 kan i urladdat reaktorbränsle variera stort beroende på reaktor- och bränsletyp och bestrål- ningshistoria, varför endast några exempel ges här.

I ett bidrag till konferensen om högtemperaturreaktorer i Bryssel 1965 L9l gavs resultat för beräkningar av sammansättningen av uran från en högtemperaturreaktor med plutonium-torium bränsle.

Vid en 'optimal¹ bränslesträtegi utan återcykling blev samman- sättningen på det bildade uranet

Uran- 233 234 235 236

88,9 9,7 1,3 0,1

Detta resultat bör vara representativt också för en högtemperatur- reaktor rried uranbränsle om fissilt och fertilt material hålls åt- skilt. 1 ett annat bidrag till samma konferens presenterades re- sultat av beräkningar av mängden tunga metaller i utbränt bränsle från jämviktscykeln [101. Beräkningarna hänför sig till ett system av flera reaktorer på sammanlagt 10 000MW(t) som startats med

torium-(93 %) uran-235.

Mängden tunga metaller i urladdat bränsle per dag vid jämvikt i ett reaktorsystem bestående av HTGR på sammanlagt O m P u återcyklas, 1 0 0 0 Q

annars ar totalt i'u mindre än b g/dag Th-232 60 kg/dag

U-232 5 s/dag U-233 3 kg/dag U-234 1 kg/dag U-235 1 kg/dag U-236 2 kg/dag U-238 Q,b kg/dag Pu-239 20 g/dag Pu-240 10 g/dag Pu-241 10 g/dag Pu-242 10 g/dag

Detta exempel är troligen representativt för den 'sämsta¹ möj- liga uransammansättningen. Den höga halten uran-234 beror förmod- ligen på att uranet återcyklats och att uran och torium inte

separerats i bränsleelementen.

En mycket låg halt av uranisotoper med massan > 233 bör kunna uppnås i en "molten salt" reaktor (HSR). Dessa isotoper bildas

nämligen genom neutroninfångning i uran-233 eller protoaktinium-233>

men i en MSR kan protoaktinium-233 avskiljas från bränslesmältan

kort efter att det bildats. Det får sedan 3-sönderfalla till uran-233 utanför reaktorn. Avskiljning av protoaktiniet är nödvändigt i en MSR om den skall kunna fungera som en termisk breeder. Om proto- aktiniet inte avskiljs kommer nämligen uran-233 att förloras på

grund av att en del av protoaktiniet omvandlas till protoaktinium-234 genom neutroninfångning. D v s uran-233 produktionen minskar dels

genom att protoaktinium-233> som skulle sönderfallit till uran-233»

försvinner, dels genom att en neutron, som annars kunde gett proto- aktinium genom att infångas i torium-232, går förlorad.

URAN-233 RELATIVT URAN-235 OCH PLUTONIUM-239 I KÄRNLADDNINGAR I detta avsnitt ges en kortfattad översikt av de egenskaper hos uran-233 och -235 samt plutonium-239, som är väsentliga vid en bedömning av dessa nukliders relativa lämplighet som fissilt material i kärnladdningar. I det första delavsnittet görs en

jämförelse ur kärn- och neutronfysikalisk synpunkt. I det andra ges en karakteristik av uran och plutonium ur materialsynpunkt, medan en jämförelse mellan de tre materialen ur radiologisk syn- punkt ges i det tredje delavsnittet. I det fjärde delavsnittet, slutligen, diskuteras produktionsaspekter.

^ oph neutronfvj3ika^lijska^svjrgunkter

En sammanfattning av de viktigaste kärn- och neutronfysikaliska data för ^{2 5 5}U , ^{2 5 5}U och ^{2 5 9}P u ges i tabellerna på följande sidor.

11

Sönderfallsdata

total sönderfall halveringstid för halveringstid spontanfission

år år

235 8

1 , 5 9 * 10- 'U 7,1 X 10

2 5 9P u 2 , 4 4 X 1 0⁴ 2 , 4 X 1 0⁵ 2 , 4 2 X 1 0⁷ 4,51 X 1 0⁹ 6,6 X 1 0³

Z ²³⁴ » ^

I 236

U as

(SP) SP SP SP SP SP SP

> 3 X 10 1,8X 10 5 , 5 X

171 17

[Segré, Phy,3.Bev. J36, 21, 1952]

1,6X10 [Ghiorso e t a l . , Phys.Rev. 8 7 , 163,1 6

2 X 1 0^{1 6} [Hyde e t a l . , UCRL-3312, 1956]

1,01X10¹⁶ [ F l e i s c h e r , P r i c e , Phys.Rev. 133» 3 6 3 , - - 19641 1,3X10 [Watt e t a l . , Phys.Rev. 1 2 6 , 2 6 4 , 1 9 6 2 ] Totala halveringstider från referens 11

Halveringstider för spontan fission mycket osäkra

Heutronfysikaliska data

233 235 239

•u

Pu

termiska

2 2 2

(2200 v af

.49 531 .42 580 .88 742

neutroner [ m/s)

CT

Y

47 98 271

0 0 0 a

.088 .169 .366

12]

T 2.

2.

2.

28 07 11

fissionsspektrum (

V

2.

2.

3.

62 57 09

a 1, 1, 1, f .90 .25 .85

0.

0, 0, ( .08 .11 .08

0.

0.

0, 235y

a 041 086 042

)

2 2 2

[1.3

•n .51 .36 .95

v: genomsnittliga antalet utsända neutroner per fission o*^: fissionstvärnittet i barn (10*" om )

a : (n,y)-tvärsnittet i barn

f "capture to fission"

or: a

T): vaV(crf+a ) "neutrons per absorption"

[Hl

• • •

-II"]

Fiseionstvärsnlttet som funktion T] som funktion av neutronenergin av neutronenergin

Fissionsdata

233 235 239 U U Pu

Energifördelning(MeV) [13]

fragment fissions- prompta fissionsprodukter kinetisk energi neutroner gamma |3 y

lätta tunga

totalt

100 100 102

68 68 73

5 4 5

.8 .8

~ 7

7.5

~ 7

~ 8

7.8

~ 8

~ 4

~ 6 .2 .8

• 2

' 192

i

• 1 9 5 202 Krltikalitetsdata

233 235 239 U

u

Pu

densitet

^p

kg/nT

18 100

17 600 14 920

kritisk radie

cm

5.96 8.71

6.28

Bar sfär kritisk j

massa ' kg ;

16.09

48.71 i

15.52 :

[15]

anm

^u(98.1 %) +

235U(93.8 %) +

239Pu(95.5$^) +

2 3 4U + 2 3 8U

2 4 OP u , 238n

6-fas plutonium

Uranreflekterad sfär [15]

densitet kg/m3

kritisk radie

cm

kritisk massa

anm

233 235 239 U

u

Pu

18 121

1 7 iA,

17 443 1 619

4.22 6.12 4.51

5.69 16.75 5.63

98.8 % "oändlig"reflektor, Q , o d dvs ytterligare ökning 93.2 % & y /e f l e k t o r t j 0 Ck l e k e n 95.2 % medför ingen minskning

c _ av kritiska massan o-fas

Samtliga kritikalitetsdata experimentella. God överens- stämmelse med beräknade värden.

Vid en jämförelse av de neutronfysikaliska egenskaperna hos de tre nukliderna måste man ta hänsyn till att ingendera kan er- hållas i 'helt1 ren form,

Uran-235 erhållee genom isotopseparation av naturligt uran som

till 0,7±0,1 % består av denna isotop och till 99,3 % av uran-238.

Höganrikat uran från en gasdiffusionsanläggning kan till omkring

* 6-fas: se eld 16.

93 % bestå av uran-235. S k orailoy (Oy) består exempelvis till 93,8 i> av uran-235. Uran-233 framställs genom neutronbestrålning av torium-232. Isotoprenlieten variera • betydligt men kan vara nära 100 %, Detta gäller också för plutonium-239, som framställs genom neutronbestrålning av uran-236. Huvudföroreningar är uran-238, uran-234 respektive plutonium-240. Dessa föroreningar har betydelse

på två sätt. De 'späder ut^! den fissila isotopen, vilket innebär att den kritiska massan blir högre än för det isotoprena materialet.

De kan ha radioaktiva egenskaper som försvårar hanteringen av mate- rialet eller som interfererar med laddningens funktion, t ex genom att förorsaka för tidig initiering. Hanteringen av uran-233 för- svåras av de mycket små mängder uran-232 som uppkommer vid fram- ställningen, medan framställning av en funktionssäker plutonium- laddning försvåras av föroreningar i form av den spontanfissione- rande isotopen plutonium-240. Neutronstrålningen från plutonium-240 kan också ge upphov till hanteringsproblem.

De kärn- och neutronfysikaliska egenskaper som är relevanta ur kärnladdningssynpunkt är främst

a) halveringstid

b) värmeproduktion p g a radioaktivt 3önderfall c) spontan neutronproduktion

d) energiutbyte och -fördelning vid fission e) kritisk massa

Halveringstiden måste vara så lång att det klyvbara materialet inte märkbart förändras under en rimlig livslängd för laddningen.

Värmeproduktionen p g a radioaktivt sönderfall måste vara så låg att laddningen utan svårighet kan hållas vid sådan temperatur att den inte förstörs mekaniskt eller kemiskt.

Spontan neutronproduktion får inte förekomma i sådan omfattning att sannolikheten för förtidig initiering blir oacceptabelt hög.

Vad som är tillåtlig omfattning beror bl a på laddningens konstruk- tion.

Energiutbyte och -fördelning vid fission har betydelse för ladd- ningens verkan.

Kritiska massan måste självfallet vara ändlig och bestämmer delvis möjliga konstruktioner.

Uran-233 har längre halveringstid och lägre värmeproduktion än plutonium-233. Också när det gäller spontan neutronproduktion har uran-233 en fördel över plutonium-239. Detta beror på att

plutonium-240, som också bildas vid framställning av plutcnium-239, har hög spontanfissionsaktivitet, till skillnad från uran-234, som fås som biprodukt vid framställning av uran-233* Dessutom medger den lägre or-aktiviteten hos uran-233 lägre krav på frihet från lätta nuklider, som kan ge neutroner genom (o/,n)-reaktioner, för detta ämne än för plutonium-239. Den låga spontana neutronpro- duktionen gör att en funktionssäker uran-233 laddning kan kon- strueras på ett enklare sätt än en plutoniumladdning.

Energiutbytet per fission är liksom energifördelningen ungefär lika för de tre nukliderna. Plutonium-239 ger ett något större energiutbyte per fission än uran-233 (~ 5 %). Den lägre atom- vikten för uran-233 medför emellertid att skillnaden i energi- utbyte per kg klyvbart material endast blir ~ 2 $ . Avklingningen av fissionsprodukternas strålning har ett något olika förlopp.

Detta saknar dock praktisk betydelse i kärnladdningssammanhang.

Något som däremot kan vara viktigt ur skyddssynpunkt är att fissionsprodukternas massfördelning är olika för uran-233 och för plutonium-239. Så bildas t ex 2 å 3 ggr så mycket strontium vid fission av uran-233 (ooh av uran-235) som vid fission av plutonium-239. (Se figur på nästa sida.)

Kritiska massan för en bar sfär är ungefär lika stor för uran-233 som för plutonium-239 i 6-fas, d v s ~ 16 kg, och väsentligt mindre än för uran-235, ~ 49 kg. Den är å andra sidan omkring 50 % större än kritiska massan för a-plutonium, som är «- 10 kg. Skillnaden i kritisk massa mellan å ena sidan uran-235 och å andra sidan

15

10

0.1 -

QOI

QOOI

aoooi

—

i#*

rrf

r"

I

I

m;!

. -..

._.

P»

— ....

1

—

—

...

—

y

7d

i

IB

—

—

i

r _

- i ...

--

__

-•-

—

_..

-

—

-t

—\

1 — 1 --

iPu

—

—

!39

—

—

—

¹

70 80 90 100 110 120 130 140 »50 160

Utbytet av fissionspro- dukter vid neutroninducerad fission av 233y, 235y

239pu. (Efter Karkoff) uran-233 och plutonium, kan vara betydelsfull för vissa vapenkon- struktioner. Däremot är skillnaden i kritisk massa mellan a-plu- tonium och uran-233 eller 6-plutonium troligen utan betydelse i en verklig laddning (utom möjligen för en artillerigranat) med hänsyn till kringutrustningens vikt. Det är inte omöjligt att plutoniet i en kärnladdning av 6-plutonium övergår till or-plu- tonium vid hopsprängningen. Detta skulle innebära att den från kärnladdningssynpunkt "effektiva*1 kritiska massan vore den samma för 6-plutonium som för a-plutonium. Förmodligen är a-plutonium, på grund av dess dåliga materialegenskaper, mindre lämpligt än 6- plutonium för kärnladdningar,

Det framgår av diskussionen ovan att från neutron- och kärnfysi- kaliok synpunkt kombinerar uran-233 de bästa egenskaperna hos uran-235 och plutonium-239, låg värmeutveckling och neutronpro-

duktion eom hos uran-235, liten kritisk massa som för plutonium.

Några materialises iiali ska ges nedan

fas uran a

1

»

i'

6

i

667°C 775°C 1132°C

smälta plutonium a

v

P

i

Vt

v 6

V

6'

i

v

e i

Y

115°C

~185°C 31O°C 452°C 480°C 640°C smälta

parametrar densitet (teoretisk)

kg/m 3 19070

18140

17910

19840

17700

17140

15920

16000

16510

för uran och plutonium

värme- kristall- utvidgning struktur

a

o

o

o

36,1 -8,7 31,3 a

o

o

22,8 5,6 a

o

21,7

a1 a2~ab a3 ap 60 75 29 54

94 H 19 42

a c> a a a b c p -19,7 39,5 84,3 34,6

a -8,6

a a a c c p 444,8-1063*5 -65,6

a 36,5

ortorombisk

tetragonal

rymdcentrerad kubisk

enkel monoklin

rymd centrerad monoklin

ytcentrerad ortorombisk ytcentrerad kubisk

rymd centrerad tetragonal rymdcentrerad

kubisk

Data för uran från referens .1$

Data för plutonium: densitet referens 17, fas och värmeutvidgning referens 18

Plutoniumfaserna frånsett 6 och e är anisotropa, a-fasens värmeut- vidgning dessutom olineär. 6-fasen i plutonium kan stabiliseras till rumstemperatur, exempelvis genom legering med ~ 1$ gallium.

y

IL

/

i

r

Längdutvidgning för plutonium som funktion av temperaturen[i8].

• m m m m m m

17 Både uran och plutonium korroderai lätt. Man kan emellertid få goda egenskaper med små legeri.ngsht>.lter (t ex Ga el. A l ) . I mindre stycken, som spånor el!.er pulver, är de pyrofora. Pyro-

fora produkter kan bildas på plutonium som lagrats under längre tid i slutna behållare. I likhet med vad som är fallet i fråga om neutronfysikaliska egenskaper avviicer också materialpara- metrarna för det verkliga materialet från de teoretiska vär- dena. Enligt Plutonium Handbook [17] har gjutet plutonium van- ligen en densitet som ligger mellan 1 till 2 $ lägre än den teoretiska. För plutonium, som kylts under tryck (3 500 bar) från 200°C, har man dock uppnått densiteter på 19 800 kg/m'', d v s bara 0,3 % från den teoretiska. I gjutet a-plutonium kan lokalt högre faser förekomma, och om plutoniet är mycket rent uppstår mikrosprickor och -håligheter. I gjutet uran kan sug- håligheter förekomma.

Viktigaste materialkraven ur kärnladdningseynpurikt är a) god formbarhet

b) god dimensionsstabilitet c) *jod strukturstabilitet

För en plutoniumladdning kan både a-plutonium och 6-stabilise- rat plutonium användas. Så har också skett. Plutonium i a-fas är svårbearbetat p g a dess dåliga plasticitet och p g a att så- dan Bkärande bearbetning som innebär uppvärmning av materialet måste undvikas då detta orsakar fasövergångar. Dess temperatur- utvidgning är starkt anisotrop, och dess dimensions- och struk-

turstabilitet kan vara låg p g a att högre faser kan förekomma lokalt i gjutet plutonium.

Om plutonium legeras med vissa metaller kan 6-fasen stabilise- ras så att plutoniet förblir i denna fas också sedan det evalnat till rumstemperatur. Ofta används en legering med omkring 1 % gallium. Sådant plutonium, här kallat 6-plutonium är emeller- tid inte helt fasstabilt. Detta beror på att legeringen inte blir helt homogen; den mikroskopiska strukturen består av korn

vilka är anrikade i galliuui, medan korngränserna är utarmade.

Vid kallbearbetning sker en fasövergång frår 6- till a-fas i korngränserna. Plutoniumlegeringen kan emellertid göras homo- gen om den värmebehandlas vid omkring 450°C under ett dygn. En

jämförelse mellan 6-plutonium och uran ur bearbetningssynpunkt ges nedan i tabellform^•K-

behandling 6-plutonium uran anm.

smältning ~ 800°C 1300°C Pu och U båda oxida-

tionsbenägna. Problt men större med U pg den högre temperatui gjutning liten dimensions-

förändring (expan- derar något)

värmebehandling homogeniserings- glödgning (fordrar lång tid,~1 dygn) lättsvarvat (viss svårighet om fin yta önskas) ~ A 1 svarvmng

svetsning relativt lätt men problem med dishomo- genisering

krymper, sug- håligheter kan uppstå avspännings glödgning svårare ~ höghållfast stål

troligen be- svärligare p g a volymförändringar

Uran är överlägset a-plutonium, men har något sämre material- egenskaper än 8-plutonium. Ur kärnladdningssynpunkt är skill- naden mellan uran och 6-plutonium förmodligen inte betydelse- full. Jämför dock Atomic Shield [191: "Unless Los Alamos could find a more efficient weapon than the Hiroshima model for

uranium-235) the Hanford reactors would continue to be the principal source of fissionable material for weapons". Då Hiroshima-bomben (uran-235) var av tvåkropparstyp medan Naga- eakibomben (plutonium-239) var av implosionstyp, skulle detta citat kunna tolkas som att man hade svårigheter att tillverka fullgoda sfäriska skal av uran.

• Denna tabell, liksom uppgifterna om fasstabiliteten hos 6-

plutonium, bygger på information erhållen från Lars Ekbom, POA 43<

19

Radiologiska och andra problem vid bearbetning

Plutonium är ett ytterst starkt radiologiskt gift*, vilket med- för väsentliga problem vid handhavandet. Stora krav ställs på ventilation och filtrering av luft i byggnader där arbete med plutonium förekommer, för att a-aktivt stoft inte skall läcka ut. Normalt bearbetas plutonium i lufttäta handskboxar under undertryck. På grund av plutoniets pyrofora egenskaper sker be-

arbetning i inert atmosfär. Fuktigheten måste vara låg då plu- toniummetal."¹. snabbt vittrar i fuktig atmosfär. För manipulation av plutonium under undertryck har f järr- och semif järrkontroIl- system utvecklats [21a]. Högsta tillåtna koncentration 1 luft för några uran- och plutoniumisotoper ges i tabellen* nedan.

Sista kolumnen visar nuklidens specifika aktivitet.

max. tillåten koncen- tration i luft (40- timmarsvecka)

U-232 U-233 U-234 U-235 Pu-239 Pu-240

lösligt 10.-10 5X10 6X10 5X10

-10 -10 -10

olösligt 3x1o"^{1 1}

10~^{1 0}

max. tillåten nivå i luft

olösligt 1,4X10""⁶

IQ"²

specifik aktivitet

Ci/g lösligt

,-6

10 10

-10 -10

4,5X10 5,0X10

0,1 250

-2

1,7X10 50

-2

22,0 0,01 0,6X10-2

-5 2X10

2X10 -12 -12

4X10 4X10

-11 -11

0,2X10 3,3X1O"⁵ 6,6X10"⁴ 0,06 8,0X10"⁶ 1,6X1O"⁴ 0,25 kolumn 1, 2 ICRP [22]

kolumn 3, 4 beräknade från kolumn 1 resp 2 och 5

kolumn 5 Handbook of Radioactive Nuclides 1969 [23]

Det framgår av tabellen att uran-233 utgör ett mindre problem än plutonium ur radiologisk synpunkt. Som påpekats i avsnittet om produktionsmetoder för uran-233 bildas emellertid alltid små mängder uran-232 vid framställning av uran-233* Detta ger upphov till ett v-skyddsproblenu

* För en diskussion av innebörden av begreppet radiologiskt gift och olika sätt att mäta graden av giftighet, se referens [20].

Table i . Radiation Intensities ac 1 m from 1 kg of U->S3 Containing Us 3 i [ 2 1 b ]

7rå*«fr*

ttpMH*M>*

0

IxlO*

3x 10*

^ ^ - T x l O » 2x10»

3x10*

4x10»

5x10»

6x10*

7x10»

8:<10*

SxJO*

lxio*

DOS' tilt* t*' ppm t " «

'.**:*) 0

3.2x10-' 1.5? v 10- 5.7x10*

3.37 y 10 J

8.55x10' 1.57x10' 2.45x10-' 3.46x10-' 4.6x10*

5.8x10-*

7.0x10 •»

8.35 y 10-»

Time m/let teptttlioK

(ax)

1 månad ^{2 x I 0}'

m 3x10»

• 4x10»

5x10*

» 6x10"

• 7X10»

* 8x10»

» 9x10»

' IxlO7

2x10»

• » r 3 X I 0T 4 A 1 UT

5>:10T

6X1OT

Dcsr tale per ppin t'*"

2.28x10-»

3.78x10-»

5.26 x 10-»

6.73x10-»

8.18x10-»

9.61 x 10»

1.10 1.24 1.33 2.68 3.84 4.35 5.7o 6.55

Förekomsten av uran-232 gör att uran-233 måste bearbetas genom fjärrkontroll i väl skärmade.anläggningar eller, om mängden

uran-232 är liten (< 200 ppm) och/eller bearbetningen sker snabbt (inom ~ 10 dagar efter kemi sk separation) med semidirekta* meto- der i handskboxar [21b].

Ut M Handling Limitations [ 2 1 b ]

(Basis: 1 kg Ut u per operation)

Dose measured I m from piece of U"* \ , .

( ) 10 20 40 60 80 100 300 400 too 800 J000 1500 2000 2500

T»nmk imt/kr

45 24 15 . 11.5 9.9 8.5 8.0 4.2 3.5 2.9 2.7 2.3 2.0 1.7

afiwJfkV' äftSmr/kr

N«€smy ***** tf» * «"/*»

tm*** tmtfrvmnlt 108

57 31 23 18.5 15.6 10.5 7.2 5.7 5.0 4.6 3.7 3.2 3.1

76 40 22 16 13 II 7.4

5.1 4.0 3.5 3.3 2.6 2.3 2.2

1.89 3.73 5.47 6.47 7.18 7.71 9.40 11.0 12.0 12.6 13.2 14.1 14.8 15.3

11.4 21.0 297 34.7 37.9 40.6 48.3 56.1 60.5 63.6 66.0 70.5 73.6 75.9

Vid plutoniumhantering uppkommer å andra sidan ett neutronskydds- problem. Spontanfissionsaktiviteten hos rent plutonium-239 är låg, men neutronstrålningen från plutonium-240 är av betydelse vid direktkontakt redan vid halter på några procent för plu- toniummangder av storleksordningen ett Jcilo, Semidirekta meto- der förefaller nödvändiga om halten av plutonium-240 inte är mycket låg*

• Med 'semldirekt metod

menas här att direkt kontakt undvikes,

men endast avstånd och lätta strålskärmar (plast) används som

skydd* Operatören antas befinna sig omkring 1 m från det aktiva

materialet.

21

Spontaneous Fission Dose Rites at Sumce and One Meier from kg Sphere [ 2 1 b ]

i* MM

+100 ppitt U^M* U»»»-f2O⁰' l"^M*

+ 1000 ppm V-*"

U**J

50% U » » + 5 0 % U»«

U^M* Pu«»

Pn***+49%l>uSJ* Pu»»+20% Pu*«»

+ 10% P u "!

Pn^'+iOfK) ppm I»u^M» Po*»»+20% Pu"«

+ IO%PnMl

+ 1000ppmPum

SpuHlc.muui iissiou

0.0124 0 0588 0.0635 O.I05-S 0.0206 0.10S 0 440 0.667 5.6x10»

1.06x10*

75

1.061X10»,

At svr/itct

0.0021 0.0100 0.0108 0.0180 00035 0.0134 0.0750 0.114 920 1810 13

1810

Alt m 5.75x10-' 2.74x10-»

2.85 x 10 - • 4.94x10-»

9.6x10-*

5.04x10»

2.06x10-»

3.12x10-»

0.252 0496 3.56x10-*

0.496

Doshastigheten från massivt plutonium genom handskboxens hands- kar (30-35 mils neopren) plus latexhandskar (9-11 mils) har upp- mätts till 490 mrep/h [21c].

Valet av bearbetningsmetod (direkt, 8emidirekt, fjärrkontroll med kraftiga strålskärmar) beror delvis på hur mår^a timmar per vecka som operatören arbetar med 'aktivt material* Ovanstående bygger på 10-40 timmars arbete/vecka och dosbegränsningarna

100 mr/40 h för kroppen, 500 mr/40 h för händerna* Från luft-

kontaminatioussynpunkt är arbete med uran mindre riskfyllt än

arbete med plutonium* Frånvaron av genomträngande strålning

från uran-235 gör att detta material kan bearbetas i oskärmade

anläggningar* Kilokvantiteter av uran-233 måste eventuellt be-

arbetas genom fjärrkontroll i skärmade anläggningar på grund av

Y-aktivitevcn från uran-232 sönderfallskedjan* För plutonium är

semidirekta metoder tillfyllest*

Höganrikat uran-235 erhälles genom isotopseparation. Existe- rande produktionsanläggningar bygger samtliga på gasdiffusion.

Eventuellt kommer gascentrifugering att visa. sig vara ett lön- samt alternativ. Diffusion fordrar i motsats till eentrifuge- ring en mycket stor anläggning. Kärnan i gasdiffusionsprocessen, de porösa membranen anses fordra högt utvecklad teknik för sin framställning. Centrifugtekniken, där de största problemen är håll- fasthet och korrosion, anses lättare att behärska. Por båda me- toderna gäller emellertid att de fordrar stora investeringar.

På senare tid har det meddelats från Sydafrika att man där har uppfunnit en ny praktisk metod för isotopseparation. Denna byg- ger förmodligen på jonbyte. Något närmare är dock inte bekant om denna metod. För anrikning av små kvantiteter uran kan också andra isotopseparationsprocesser komma i fråga. Uranet för hiro- shimabomben raffinerades exempelvis till största delen i en

elektromagnetisk masseparator.

Problemet med isotopseparation uppkommer inte vid framställ- ning av plutonium-239 och uran-233. Uran-233 är något dy- rare att framställa än plutonium-239t Detta beror på att plutonium-239 bildas i varje reaktor vars bränsle består av naturligt eller låganri&at uran. För att uran-233 skall bil- das måste torium särskilt bestrålas i reaktorer med god

neutronekonomi. En ny reaktorgeneration, som utnyttjar uran- 233 - toriumcykeln kan eventuellt medföra att billigare uran- 233 kommer att bli tillgängligt. Uran-233 belastas ekonomiskt också genom att halveringstiden för protoaktinium-233 (27 d) är längre än för neptunium-239 (2.3 d) varför råmaterialet

I den tidigare citerade DuPont rapporten [4] från 1966 anges

priset för uran-233 till 80 $ per gram (Federal Register, May 29, 1963? page 5315). Då tillverkningskostnaderna minskat väsent- ligt sedan detta pris satts, förutsåg författarna en större prisreduktion inom en nära framtid. Som jämförelse anges att priset för plutonium (6$Pu-240) var 40 $ per gram. Författar- na menar att priset för uran-233 alltid måste vara något högre än priset för plutonium p g a högre produktionskostnader för uran-233» Det bör dock noteras att produktionskostnaden beror på vilken isotopsamuiansättning som eftersträvas.

för uraii-233 behöver längre tid att "kallna", dvs det tar längre tid innan protoaktiniet sönderfallit till uran (~ 200 dagar) än det tar för neptuniet att sönderfalla till plutonium (2-3 veckor) På så sätt ökas kapitalkostnaderna för toriumcykeln. Detta är

emellertid relevant bara för uran-233 soia är avsett som reaktor- bränsle; vapenuran och vapenplutonium skall i alla fall lagras under obestämd tid.

Plutoniet respektive uranet separeras kemiskt från det ut- brända bränslet eller det bestrålade materialet. Separation av uran från torium är processtekniskt något besvärligare än separation av plutonium från uran då mera koncentrerade kemi- kalier och noggrann avvägning av kemikaliemängderna är nöd- vändig i de olika processstegen. På grund av att uran-233 i högre eller lägre grad är förorenat med uran-232 måste en processanläggning för uran-233 ha kraftigare strålskärmar än en motsvarande anläggning som är avsedd endast för plutonium.

Sammanfattning

Por en jämförelse mellan uran-233, uran-235 och plutonium-239 ur kärnladdningssynpunkt är de enda relevanta neutronfysika- liska parametrarna storleken på den kritiska massan och ini- tieringssäkerheten. Uran-233 och 6-plutonium har helt jäm- förbara kritiska massor för en bar sfär (~ 16 kg) medan uran- 235 har väsentligt större (~ 49 kg) och o/-plutonium mindre (~ 10 kg) kritisk massa. Svårigheter p g a spontan initiering genom spontanfissionsneutroner föreligger inte för uran-235 och uran-233, medan förorening med plutonium-240 gör att en plutoniumladdning troligen måste ges en mera avancerad kon- struktion än en uranladdning.

I fråga om materialegenskaper är uran och 6-stabiliserat plu- tonium ganska likvärda för kärnladdningsändamål, medan cy-plu- tonium är betydligt sämre.

Då maximalt tillåtna kvantiteten i luft av plutonium-239 är vä- sentligt mindre än vad som gäller för uran, måste högre säker- hetskrav ställas i fråga om inneslutning vid plutoniumanlägg- ningar än vid urananläggningar. P g a v-aktiviteten i sönder-

fallskedjan för föroreningen uran-232 måste emellertid mera tidskrävande operationer med stora mängder (> 1 kg) uran-233 ske genom fjärrkontroll i skärmade anläggningar, såvida halten av uran-232 inte är mycket låg.

Från framställningssynpunkt har uran-233 och plutonium-239 fördelar över uran-235 genom att dyrbara och tekniskt kom- plicerade isotopseparationsaniäggningar inte behövs. Plu- tonium erhålles i reaktorer laddade med naturligt eller låg- anrikat uran medan uran-223 måste framställas genom bestrål- ning av torium i reaktorer laddade med anrikat uran eller med plutonium. Reaktorer med naturligt uranbränsle kan dock an- vändas om de har mycket god neutronekonomi.

Ur konstruktionssynpunkt har uranladdningar den fördelen att den mycket låga spontanfissionsaktiviteten inte gör primitiva konstruktioner oanvändbara eller mycket osäkra i fråga om ini- tieringskontroll. Ur vikt- och volymssynpunkt är en uran-235 laddning något underlägsen uran-233 och plutonium-239 ladd- ningar p g a den 3 ggr större kritiska massan för uran-235.

Uran-233 har möjligen ett försteg framför plutonium i det att den lägre spontanfissionsaktiviteten ger större frihet att välja för speciella ändamål lämpliga konstruktioner. Med viss reservation för detta, är det tydligt att laddningar av uran- 233 inte har några speciella egenskaper som idag skulle moti- vera ett intresse från kärnvapenmakternas sida. Att uran-233 tillåter enklare vapenkonstruktioner än plutonium är troligen utan större betydelse när tekniken för plutoniumladdningar väl behärskas.

Man kan emellertid fråga sig varför kärnvapenmakterna en gång i tiden valde plutonium i stället för uran-233. Medan uran och plutonium är ganska likvärda ur material- och neutron- fysikalisk synpunkt är hälsoriskerna lägre vid hantering av uran-233> och detta material har också bättre egenskaper som bränsle i termiska reaktorer. Denna fråga diskuteras i nästa avsnitt. I därpå följande avsnitt ges en kort översikt av den senaste utvecklingen på det termiska reaktorområdet och av vilka potentiella konsekvenser denna kan ha för kärnvapen- miljön.

25

VARPOR URAN-235 OCH PLÖTONIUM-239?

Jämförelsen mellan uran-233» uran-235 och plutonium-23,9 ledde till slutsatsen att uran-233 förefaller vara minst lika lämp- ligt som fissilt material i kärnladdningar som uran-235 och plutonium. Enligt uppgift [1, 19] har uran-233 emellertid inte använts för detta ändamål. Finns det någon väsentlig nackdel med uran-233 som förbisetts ovan, eller vad beror detta på?

Ett svar på denna fråga måste, åtminstone i vad gäller USA, ta hänsyn till de omständigheter i fråga om kunskap, tids- schema etc som gällde under manhattanprojektet, och de kon- sekvenser dessa haft för den fortsatta utvecklingen. Nedan- stående historiska skiss, bygger på USAEC's officiella histo- ria [24].

23 5^T

anm.

1940 mars 'U, inte ⁵ U fissioneras av långsamnia neutroner

december Pu detekteras

1941 februari Pu identifieras kemiskt

maj 239,

Fissionstvärsnittet för ^fc-"Pu mäts och visar sig vara ~ 1.7 ggr a^f(²55u) för långsamma neutroner

experimenten ut- fördes på mikro- gramkvantitet er cyklotronframställt

juli (²³⁹ n a t

1942

c^f( ° * P u ) « 3 . 4 x a^fP " i j ) för snabba neutroner

Studie av reaktor för Pu-pro- duktion börjas. Man upptäcker att ²53u bildas vid neutronbe- strålning av ²3²Th. 233u kan fissioneras. Detta ansågs in- tressant då det kunde visa sig lättare separera uran från torium än plutonium från uran. Det före- föll också som om uran-233 kunde vara lättare att rena.

december Fermi visar kedjereaktion möjlig.

1943 februari Detaljplanering av första plu- toniumreaktorn börjas (Clinton- reaktorn i Oak Ridge)

anm.

mars Beslut om vattenkylning för Hanfordreaictorerna

Los Alamos startas

juli Första experimentet med pluto- nium vid Los Alamos. Man visar a t t v p^u> 0 och att v p^u> v j .

Uran-233 avskrivs med motivering att Hanfordreaktorerna inte

skulle kunna producera tillräck- ligt utan fullständig oinkon- st rukti on

oktober Ritningarna för Hanford släpps från konstruktionskontoret november Fission är en snabb process,

< 10-9 ^s •

Olintonreaktorn kritisk

Väsentligt om en bomb skall vara möjligI

1944 februari Hanfordreaktorerna påbörjas 240 mars

april

maj juni

Seaborg förutsäger att kan bildas

Pu Kan ge problem med förtidig initiering p g a spontanfission Signifikanta Pu-mängder till-

gängliga för metallurgerna Grafitkärnan till första Hanfordreaktorn påbörjas

Tvåkroppsladdning övergiven för plutonium p g a spontanfission i 240

augusti Första Hanfordreaktorn färdig september Första Hanfordreaktorn kritisk

Xenonproblemet upptäcks Xenon är en fissions- produkt med högt

absorptionstvärsnitt.

Endast tack vare att reaktorn försetts med ett stort antal extra bränslekanaler kunde den fås att fungera december Andra Hanfordreaktorn i full

drift (17/12)

1945 februari Första leveransen av Hanford- plutonium till Los Alamos juli 16 Alamogordo

27 Ett av de mest utmärkande dragen hos manhattanprojektet var att man hela tiden planerade och konstruerade utan att ha de fysikaliska data som var nödvändiga för att man skulle kunna avgöra om en kärnladdning var möjlig eller om en plutonium- reaktor skulle kunna byggas, och utan att ha kunskap om egen- skaperna hos plutonium o s v . Flera projekt startades i hopp att något sJculle leda till målet. På samma gång var personal och materialresurser begränsade. Det är därför tydligt att man ur det faktum att de första kärnladdningarna bestod av uran-235 och plutonium-239 inte kan dra slutsatsen att man skulle valt dessa material om man hade haft dagens kunskaper.

Att man efter kriget fortsatte med samma material kan lätt förklaras med att man lärt sig plutoniumtekniken och att man hade en produktionsorganisation för detta material liksom för uran-235. Någon fördel för uran-233 Över plutonium finns ju inte när implosionstekniken behärskas och processanläggningar byggda för att uppfylla säkerhetskraven vid plutoniumhantering finns. Det bor emellertid framhållas att uran-233 betrak-

tas som ett strategiskt material, och att betydelsen av uran-233 produktion diskuterades vid flera tillfällen under kriget [24].

Enligt AEC-historiken avskrevs uran-233 på grund av att Hänförd- reaktorerna inte skulle kunna producera tillräckligt mycket så- vida de inte konstruerades om. I en reaktor laddad med naturligt uran bildas oundvikligen plutonium medan uran-233 endast kan er- hållas genom att överblivna neutroner infångas i tillsatt torium.

För att större uran-233 utbyte skall kunna erhållas måste en del uran-238 ersättas med torium, d v s reaktorn måste laddas med an- rikat uran eller med plutonium-torium-bränsle. Från produktions- synpunkt är plutonium därför fördelaktigare. Plutonium är också ett viktigt bränsle i snabba reaktorer och har betraktats som enda bränslealternativet för en snabb breeder, medan uran-233 setts som ett alternativ, om än från neutronfysikalisk syn- punkt överlägset, till uran-235 i tcrmiska reaktorer.

Varje land som vill bygga upp en oberoende position inom kärn- krafts område t kommer troligen därför förr eller senare att ha anledning att ge sig i kast med plutoniumteknologin, alternativt bygga egna isotopseparationsanläggningar.

Anledningen till att övriga kärnvapenmakter förefaller ha följt USAs exempel kan förklaras som resultat av en kombination av produktionsöverväganden, av kunskapsbrister liknande de ameri- kanska under manhattanprojoktet, och av vetskap om att man i USA redan hade kunnat lösa de problem som finns med plutonium

och plutoniumladdningar.

REAKTORUTVECKLINGEJJ OCH "DESS KONSEKVENSER FÖR TILLGÅNGEN PÅ URAN-233 Jag har ovan visat att uran-233, från de nuvarande kärnvapenmak- ternas synpunkt knappast har några sådana fördelar jämfört med uran-235 och plutonium att dessa länder skulle ha någon anledning att utnyttja det i kärnladdningar. För icke-kärnvapenmakter och i synnerhet för sådana med relativt låg industrialiseringsgrad, erbjuder uran-233 förmodligen en mera framkomlig väg till kärn- vapen än vare sig uran-235 eller plutonium. Uran-235, som i lik- het med uran-233 ger möjlighet till enkla laddningskonstruktio- ner, fordrar tillgång till en isotopseparationsanläggning, något som innebär att stora kapital- och forskningsinsatser behövs.

Plutonium, å andra sidan, fordrar mera sofistikerade laddnings- konstruktioner och möjligen testsprängning.

Eftersom uran-233 måste framställas i kärnreaktorer, och sådana är olika väl lampado för uran-233 produktion, kan en översikt av nuläget och utvecklingstendenser inom reaktorområdet ge in- formation om sannolikheten för att större mängder uran-233 skall bli tillgängliga. Jag ger därför nedan en allmän översikt dels av den relevanta reaktorutvecklingen och dels av utbyggnadspla- ner i några länder.

Reaktormarknaden domineras idag av termiska lättvattenreaktorer.

Uppskattningsvis kommer dessa att svara för 80 % av den instal- lerade effekten 1980 [25].

29 Att lättvattenreaktorerna fått denna dominerande position är

troiigen främst historiskt betingat. Reaktorprogrammet på 1940- talet i USA gav hög prioritet åt utvecklingen av en ubåtsreaktor, det förekom t o m förslag om att kraftreaktorutvecklingen skulle överlåtas åt engelsmännen. Kraven på ett reaktorsystem för u- båtsdrift var kort utvecklingstid och liten reaktorvolym. Lätt- vattenreaktorn uppfyllde dessa krav eftersom den har en kompakt härd och vattenteknologin var förhållandevis väl känd. Skepps- reaktorutvecklingen ledde till att ett stort kapital i form av erfarenheter, utbildade tekniker och infrastruktur fanns till- gängligt inoin lättvattenreaktorområdet när reaktorutvecklingen senare inriktades på kraftreaktorer.

Lättvattenreaktorn har vissa nackdelar bland vilka kan nämnas dess låga bränsleutnytt jningsgrad (1 - 2 $>.av uranets potentiella energi utnyttjas) och dess dåliga neutronekonomi, som gör att anrikat bränsle är nödvändigt. Reaktorer med grafit eller tungt vatten som moderator kan däremot drivas med naturligt uran, och de har också i allmänhet ett bättre konversionsförhållande* än lättvattenreaktorerna. Då bränslet utgörs av naturligt uran är ett land som baserar sin kärnkraftproduktion på grafit eller tungt vatten-reaktorer oberoende av tillgång på anrikat uran, en viktig faktor om kärnvapenstatus eftersträvas. (Jrafitmodere- rade gaskylda (CO ) reaktorer har utvecklats iUA^medan man i Canada satsat på tungvattenreaktorer. Särskilt stort intresse från uran-233 synpunkt har två reaktortyper som utvecklats under 60-talet, Molten Salt Reactor (MSR) och High Temperature Gas Cooled Reactor (HIGH). ^e holländska försöken med en homogen reaktor, Kerna Suspension Test Reaktor, i vilken bränslet består av mikroskopiska partiklar av uran-toriumoxid uppslammade i tungt vatten, förtjänar också att nämnas.

* Med konversionsförhållande menas förhållandet mellan mängden nybildat fissilt material och mängden förbränt bränsle. En reaktor som har ett konversionsförhållande > 1 kallas breeder, övriga reaktorer kallaB ofta konvertrar.

** United Kingdom

MSR

I en MSR består bränslet av en saltsmälta (fluorider av Li , Be, Zr, U) som pumpas genom en reaktorhärd av grafit.

Redan 1954 var en experimentreaktor i funktion i Oak Ridge. Ex- perimentet var ett led i studier av en flygplansreaktor. MSR principen ansågs emellertid lovande för en kraftreaktor baserad på uran-torium cykeln och 1965 blev MSRE (Molten Salt Reactor Experiment) kritisk för första gången. Reaktor:-: drevs med uran- 235 tills den i mars 1968 stängdes av, för att i oktober åter göras kritisk som första reaktor i världen med uran-233 som bränslo. MSRE stängdes av slutgiltigt i december 1969 [26, 27, 28].

Man studerar nu en 1000 MW(e) MSBR (Molten Salt Breeder Reactor) Denna skulle ha ett breedingförhållande på 1.06, vilket motsva- rar en fördubbling av det fissila materialet på 21 år. Mängden fissilt material i reaktcr och processanläggning skulle vara

1400 kg. Man förutsäger att verkningsgraden skulle bli 44 %, d v s jämförbar med ett fossileldat kraftverk. Vid sidan av USAEC*är två privata grupper inbegripna i MSR studier [28].

Åtminstone en av dessa grupper är i första hand intresserad av en MSR konverter, d v s en reaktor med ett konversionsförhållande

< 1 • Skillnaden mellan en molten salt konverter och en breeder är väsentligen att i en breeder måste saltet behandlas i en processanläggning med några dagars intervall, i en konverter räcker det med intervall på flera år. (Se sidan 10)

I fråga om tillgång på uran-233 kommer MSR att ha betydelse bara på lång sikt. Någon kraftprclucer&nde MSR kommer knappast att byggas förrän tidigast under 80-talet.

HTGR

Saskylning föreslogs redan för de första produktionsreaktorerna.

(Clintonreaktorn, den första reaktorn med så hög effekt att kyl- ning var nödvändig, var faktiskt luftkyld.) Slutligen valde man

* United States Atomic Energy Commission